Каталитическая конверсия жидких отходов переработки биомассы в условиях, соответствующих требованиям "зеленой химии"

19 Sep 2019, 10:00
15m
Панорамный конференц-зал, 6 этаж ()

Панорамный конференц-зал, 6 этаж

Oral Green Chemistry/Зеленая химия Green Chemistry/Зеленая химия

Speaker

Alexey Pestryakov (Tomsk Polytechnic University)

Description

Е.Н.Колобова1, Е.Г.Пакриева1, Д.Ю.Герман1, А.Р.Григорьева1, А.А.Горбунова1, Л.Прати2, С.Карабинейро3, Н.Богданчикова4, А.Н.Пестряков1

1Томский политехнический университет, г. Томск, Росси
2Университет Милана, Милан, Италия
3Университет Лиссабона, Лиссабон, Португалия,
4Национальный автономный университет Мексики, Мексика

Селективное окисление спиртов, которые в больших количествах содержатся в продуктах переработки биомассы, в ценные карбонильные и карбоксильные соединения, играет важную роль в тонком органическом синтезе и имеет большое промышленное значение [1]. Традиционно, реакции окисления проводят с использованием стехиометрических окислителей, таких как KMnO4, реагент Джонса, пиридин-дихромат и др., которые приводят к образованию большого количества токсичных отходов [2]. В связи с этим, в методах переработки биомассы все большее внимание уделяется гетерогенным катализаторам на основе благородных металлов с возможностью их повторного использования, а также применению экологически чистых и дешевых окислителей, таких как молекулярный кислород или воздух, в мягких условиях, соответствующих требованиям «зеленой химии» [3].
В настоящее время показано, что нанесенные золотые катализаторы в жидкофазном окислении спиртов отличаются высокой активностью, высокой селективностью и лучшей устойчивостью к дезактивации по сравнению с катализаторами на основе Pt и Pd [4].
В настоящей работе было проведено комплексное сравнительное исследование нанозолотых катализаторов, нанесенных на сложные оксиды, включающее в себя изучение структурных, электронных, а также каталитических свойств этих систем в процессах жидкофазного окисления ряда спиртов (фенилэтанол, глицерин и т.д.) и HMF. Подробно рассмотрено совместное влияние ряда параметров - содержания золота, природы модификатора и атмосферы предварительной обработки - на формирование активной поверхности золотосодержащих катализаторов и, как следствие, на их каталитические характеристики (активность и селективность) в процессе окисления спиртов и HMF. Определены параметры, позволяющие целенаправленно влиять на активность и селективность золотосодержащих катализаторов в процессе окисления спиртов и HMF. Была установлена прямая корреляция между каталитической активностью и содержанием Au+(Auδ+) ионов. На основе полученных данных была экспериментально доказана катионная природа активного центра.
Исследовано влияние кислотно-основных свойств носителя на стабилизацию активных центров золота. Показано, что функциональные группы поверхности носителя (Бренстедовские и Льюисовские кислотные и основные центры) выступают не только как инструмент формирования и стабилизации Au+ центров, но также участвуют в процессе конверсии спирта, в частности, определяют селективность процесса (образование кислоты или эфира).

  1. V. C. Corberán, M. E. González-Pérez, S. Martínez-González, A. Gómez-Avilés, Appl. Catal. A 2014, 474, 211–223.
  2. G. Tojo, M. Fernández, Oxidation of primary alcohols to carboxylic acids: a guide to Current Common Practice, (Ed.: G. Tojo), Springer, New York, 2006.
  3. N. Dimitratos, J. A. Lopez-Sanchez, G. J. Hutchings, Chem. Sci. 2012, 3(1), 20–44
  4. E. Pakrieva, E. Kolobova, G. Mamontov, N. Bogdanchikova, M. H. Farias, L. Pascual, V. Cortés Corberán, S. Martinez Gonzalez, S.A.C. Carabineiro, A. Pestryakov , ChemCatChem 2019, 11, p. 1615-1624.
Affiliation of speaker Томский политехнический университет
Position of speaker профессор
Publication Journal of Cleaner Production

Primary authors

Dr Ekaterina Kolobova (Tomsk Polytechnic University) Ms Ekaterina Pakrieva (Tomsk Polytechnic University) Mr Dmitrii German (Tomsk Polytechnic University) Ms Anna Grigorieva (Tomsk Polytechnic University) Ms Alina Gorbunova (Tomsk Polytechnic University) Prof. Laura Prati (Università degli Studi di Milano) Dr Sonia Carabineiro (Universidade de Lisboa) Dr Nina Bogdanchikova (c. Centro de Nanociencias y Nanotecnología, UNAM) Alexey Pestryakov (Tomsk Polytechnic University)

Presentation Materials

There are no materials yet.
Your browser is out of date!

Update your browser to view this website correctly. Update my browser now

×